2003年，张颂文出演电视连续剧《爱的代价》，走入大众视线。 2004年，南方电视台要筹拍长篇粤语情景喜剧《乘龙怪婿》，男一号贾发的角色落在了能讲纯正粤语的张颂文身上 。剧组在广东启用了一群从未有过拍摄经验的80后，电视台决定让学院派出身的张颂文临时成立“表演速成班”。两周以后，剧组顺利开机，这也是他第一次做表演指导 。2006年，拍摄魏翰涛执导的中国首部北魏时期电视连续剧《北魏冯太后》，演绎了北魏时期的宦官首领王惠。同年，香港翻拍电视连续剧《霍元甲》，张颂文饰演霍元甲一生中最重要的挚友——精神领袖农劲荪。2007年，电视剧《乱世豪门》在内地开机。该戏由万仁执导，制作班底和主演全部是台湾人。张颂文作为一名来自内地的演员，在试镜中脱颖而出，最终该剧由他扮演光绪皇帝。同年，曾执导过《黑洞》《冬至》《七日》等戏的导演管虎拍摄新剧《第二面》，张颂文出演男一号马明心 。 2008年，在张纪中执导的电视连续剧《兵圣》中饰演吴王夫差。同年，张颂文离开北京电影学院，成立了“张颂文国际表演工作室”，致力于影视表演技巧及方法派表演的研究。2009年，张颂文与黄秋生、殷桃等人合作出演历史剧《杨贵妃秘史》，成功塑造杨国忠一角 。2010年，应邀出演香港导演刘伟强执导的《精武风云》 及《不再让你孤单》两部电影。同年，宁浩导演和小马奔腾合作举办演员培训班，在上万个报名人选里选出20人，邀请张颂文做表演指导。 2011年，张颂文担任宁浩执导电影《黄金大劫案》的表演指导并参与演出。 同年，还担任 陈正道拍摄的电影《幸福额度》的表演指导。陈正道导演携林志玲、廖凡参与录制《鲁豫有约》，张颂文也被邀请，并现场展现指导功力。 2012年，与周润发、吴镇宇、洪金宝等人合作，拍摄电影《大上海》。2013年，在电影《摩登年代》中与徐峥、张子枫合作，主演反派角色魏建。 同年，他还与黄秋生、吴镇宇、黄晓明等人合作，在电影《叶问终极一战》中饰演叶问之子叶准，剧组特意请到九十高龄的叶准老先生亲临拍摄现场，张颂文则虚心向其求教。 2014年，与孙坚、白冰、潘霜霜等人合作拍摄动作喜剧电影《谎言大爆炸》，该片将于2016年5月13日全国公映 ；与陈赫、姚星彤、常远等一起参与演出爱情喜剧电影《一路向前》 ，影片于2015年8月6号在全国上映； 同 年，张颂文还参与拍摄由黄百鸣执导，古天乐、曾志伟、柳岩等主演的香港贺岁喜剧《神探驾到》。2015年，应韶关学院团委和学生会邀请，为韶关大学的同学们带来《让梦想照进现实》的主题演讲；参与拍摄由常征执导，丁洋、余思潞主演，改编自留美分子生物学博士黄序先生原著的微电影《沉默基因》 ，该片于2015年12月上线优酷视频；同年10月，参演了由邝庭和执导，王霏霏（miss A霏）、炎亚纶、郭品超等人主演的电影《选择游戏》，该片预计将于2016年底全国上映。 2016年，应邀出演由娄烨执导、张家鲁监制的悬疑剧情电影《地狱恋人》（又名《风中有朵雨做的云》），合作演员有井柏然、宋佳、马思纯、陈妍希、秦昊、陈冠希等，影片预计将于2017年制作完成并公映； 同年，主演由周全执导，张家振监制，与谭卓、顾宝明、荣梓杉、董晴等人合作，荣获2015年第13届香港亚洲电影投资会最高大奖的电影《那年的夏天》，该片预计2017年年初开始在国际各大影展巡回展映 ；同时，受邀主演由李小江执导、陈飞监制的电影《夏天只是一天》，合作演员有李九霄、李梦、王砚辉等 。