2006年，周星驰自导自演的科幻喜剧电影《长江7号》开拍，张雨绮饰演周铁的爱人袁老师 ，该片是张雨绮在一个暑假拍的几场戏，开机时才与周星驰正式见面 。这一年10月，《长江7号》杀青，张雨绮随即加盟冯德伦导演、韩三平、崔宝珠、周星驰监制的喜剧影片《跳出去》。 2007年2月，张雨绮主演周星驰监制的日本喜剧动作电影《少林少女》 ；6月，客串的爱情影片《夜·上海》上映，是她在大银幕上首次亮相 。2008年，张雨绮在徐克导演的《女人不坏》中突破年龄界限，演绎聪明漂亮、势利而有才华的30岁商界女强人唐露 ，周迅、桂纶镁、张雨绮等三位主演当中，以张雨绮饰演的唐露最为时尚美艳 ，也主演了广告短片《露得清八方解码》，成为百度娱乐沸点2008年最热门新晋演员。2009年，张雨绮接连主演了香港喜剧电影《财神到》和古装武侠片《刀见笑》，在《刀剑笑》中饰演青楼花魁“寐娘”，浓妆艳抹，一改素颜清秀形象，造型艳丽勾人魂魄，又颇似林青霞的“东方不败”的造型 。2010年，张雨绮在王全安导演的《白鹿原》中饰演纯朴、善良、无助、无辜而 又劣迹斑斑的女一号田小娥 。2011年，张雨绮出演《钱学森》女一号蒋英，无论是外形还是气质，都较为贴近蒋英原型 。2013年5月14日，张雨绮亮相第66届戛纳国际电影节开幕红毯，这是她继柏林电影节推广大使之后，再次受邀亮相欧洲电影节，也是她戛纳电影节红毯首秀 。2014年11月25日，张雨绮等主演亮相上海浪漫喜剧电影《情敌蜜月》关机发布会 。2014年10月至2015年2月，主演周星驰爱情喜剧电影《美人鱼》，饰演女富豪李若兰。 2015年3月主演冒险科幻电影《蒸发太平洋》，饰演果敢、有担当的机长若欣 ；12月，主演电影《不期而遇》 。2016年10加盟陈凯歌导演古装电影《妖猫传》 。