2013年7月31日，感恩题材微电影《这些年一路上有你》上线，陈若轩饰演身有心脏病却不顾父亲反对、执意独自一人骑行的儿子，讲述了他与对他一直牵挂的父亲之间发生的一段感人的故事 。2014年9月12日，微电影《艾米与超帅》播出，陈若轩饰演周陈超帅，与周韦彤上演一场浪漫搞笑的职场姐弟恋；陈若轩凭借该作品得了第二届CCTV-6创投季梦想盛典的最佳推介男演员提名 。之后，在同学的引荐下，陈若轩见根据作家雷米所著的同名系列小说改编而成的犯罪悬疑网络剧《心理罪》的导演五百；在不谈戏的基础上，两人深入交流，之后五百定下陈若轩出演男主角方木 。11月9日，出席《心理罪》开机仪式 。2015年2月19日，由陈键锋和李依晓等主演的古装神话电视剧《封神英雄》在安徽卫视和深圳卫视首播 ，在剧中陈若轩饰演帝辛二儿子殷洪。5月8日，网络季播剧《心理罪》在爱奇艺平台首播 ，其饰演的犯罪心理学天才方木受到了作者雷米的认可 ，收官之时总点击量超过5.3亿 ，并在2015年国剧盛典中凭该剧入围观众喜爱新人男演员奖。同年6月11日，与唐艺昕、Mike合作主演《青丘狐传说》单元之一《胡四相公》，饰演张生。7月，友情客串情景网络喜剧《你是猪么》。8月，与樊少皇、郭依琳合作，在根据国产同名漫画改编的电影《黑白无双》中，饰演钟馗的养子小黑 。之后，在贾青、张晓龙等主演的现代言情剧《爱人的谎言》中，饰演一个个性耿直善良、为爱愿意付出一切的的暖男童小春 。11月20日，与贾青再度合作，主演民国青春偶像剧《卿本佳人》，在剧中陈若轩扮演原为陈府表少爷、后落草为寇独霸一方的匪首马静安 。2016年1月24日，东方奇幻电视剧《九州·天空城》在横店开机，陈若轩饰演雪飞霜同母异父的弟弟同时也是羽族精英会成员的羽还真 。之后，参演现代都市幻想网络剧《器灵》。同年，还主演了古装玄幻宫廷剧《柜中美人》，饰演从布衣书生成为神策府将军的李玉溪 。7月，与王泷正再度合作主演刑侦网络剧《心理罪第二季》，饰演“精分神探”方木 。