2002年，与曾志伟、徐帆、周海媚合作《其实你不懂我的心》，饰演反一号林超群。2003年，与丁志诚、刘佳合作央视剧《基因之战》，饰演反一号陆砂。2004年，与王学圻、陈丽娜主演《雾非雾》，首次担当电视剧男一号，饰演叶海斯。同年，与姜武、牛莉合作主演《爱上夏天爱上她》，饰演吕亦齐 。2005年3月，主演杨阳执导的央视大戏《诺尔曼·白求恩》饰演中方男一号，白求恩的翻译董千秋 。5月，与陶泽如、姜宏波共同主演《上海迷雾》，饰演男一号，国民党谍报精英王一川。2006年，与王奎荣、王馥荔合作《家比天大》，饰演二女婿、刑警队工作的徐志远，与二女儿和四女儿同时上演感情纠葛。2007年，与马伊琍合作央视剧《美丽无声》，饰演意欲霸占女主角菊儿的恶绅单景成。2008年4月开始，出演湖南卫视季播剧《丑女无敌》系列（第一部至第三部），饰演李安茜的哥哥、费南度的对手、概念公司的董事，第一反派李安瑞。成功塑造了商场中阴险狠毒，生活中却对妹妹爱护有加的两极化人物 。凭借该剧首次受到广泛关注。9月，与刘佳、墨阳主演现代谍战剧《密战》，饰演坚毅、执着的国家安全局的刑侦队长刘志军，与国家保密局的武梅（刘佳饰）、公安局的庞剑（墨阳饰）组成打击国外间谍的铁三角团队，与李幼斌、侯耀华等饰演的反派角色进行较量 。2010年8月，与张译、徐翠翠合作《掌门女婿》，饰演事业成功，回头寻找珍贵初恋的耿宏 。11月，与刘佳、童蕾合作主演《婚里婚外那些事》，饰演律师李达仁，与民事庭副审判长童蕾上演情感戏。11月，凭借《密战》获第四届华鼎奖传奇题材类最佳男演员提名 。2011年3月，与《密战》原班人马再次主演《密战》姊妹篇《谍战深海》，饰演海昌专案组成员刘志军，与王志文饰演的海昌间谍组织头目展开生死较量 。11月，与夏雨、梅婷、张萌主演《而立之年》，饰演了来自上海普通家庭的80后仇健。情感上裸婚，职场上无背景，演绎了“80后苦逼青年”的真实写照 。2012年8月，与高圆圆、柳岩合作《咱们结婚吧》，饰演海归金融精英李葵。在剧中一出场便展现温柔体贴、彬彬有礼的一面，打造了一个都市温情型男形象。相亲时与高圆圆坦诚相待，对兴趣相投的柳岩产生好感，敢于主动出击、袒露心声，牵手后遭遇挫折却不离不弃直至携手步入婚姻殿堂，演绎了剧中最完美男性 。2013年1月，与徐百卉、郭家铭合作《我的儿子是奇葩》，饰演大老板张灼，追求徐百卉饰演的重感情胜过金钱的何花。8月，与宋丹丹、梁静合作《美丽的契约》，饰演高琼帅。与梁静相亲时，高琼帅描述自己击剑运动员出身、做演员的经历，其实就是王策本人的真实经历。2014年1月，湖南卫视周播剧《唱战记》饰古胜天，与王耀庆、高明骏共同出演选秀“幕后大佬” 。6月，出演管虎执导的《我们最美好的十年》 。