2004年，14岁的柳乐优弥与北浦爱、木村飞影、清水萌萌子联袂主演由 是枝裕和执导的剧情片《无人知晓》，获得第57届戛纳电影节主竞赛单元-最佳男演员奖，他是戛纳电影节史上最为年少的影帝，也是首次获得这项荣誉的日本人（截止2004年），该片被电影旬报评为年度最佳作品，而柳乐优弥也囊括了国内电影界的各种新人演员奖，在《时代》杂志亚洲版的“2004 Asia’s Heroes”评选中榜上有名 。2005年，与常盘贵子、苍井优联袂主演改编于真实事件的剧情片《星星少年》，扮演一位少年训象师 。2006年，柳乐优弥初次尝试青春爱情片《风味绝佳》，在片中将银幕初吻献给了泽尻绘里香，该片改编自女作家山田咏美的短篇小说 。2007年，与菊地凛子合作为动画片《创世峰会》配音 。同年，与石原里美搭档主演由堤幸彦执导的喜剧片《绷带俱乐部》，饰演说着奇怪关西腔的少年住院患者井出埜辰耶 。2008年，11月5日出版了自己的小说《不停止的雨》，这本书也将被改编成电影，并由原作者之一的柳乐亲自担任主演，预计明年秋天公开上映 。2009年，主演由清水崇执导的恐怖片《战栗迷宫3D》 。2010年，与佐藤江梨子、吉高由里子联手主演根据小说家山田茜的原著改编的爱情片《一切化作海》，饰演生长在不幸家庭中的17岁少年光治 。接拍深夜日剧《TOKYO23 生存城市》，九月开播 。2011年，与女星夏帆联袂主演的日剧《暴风雪》于4月1日开始在手机专用电视台BeeTV播出 。同年主演根据村上春树原著改编、由蜷川幸雄执导的舞台剧《海边的卡夫卡》，舞台剧在2012年5月3日到5月20日期间演出 。2013年，柳乐优弥与吉仓葵、朝加真由美联袂主演剧情片《不能容许，想见你》，饰演从事回收废纸业的18岁青年 。同年，与渡边谦出演由日籍韩裔导演李相日执导的动作片《不可饶恕》，饰演与釜田一同为了丰厚奖金投身战争中的泽田五郎 。参演的电影《爆心》上映 。2014年，与矢野圣人合作主演根据日本作家中村文则同名小说改 编的《最后一命》，饰演年幼时期被卷入一场悲惨事件的明濑桂人 。4月，与东出昌大，矢部享佑出演由丰田利晃执导的动作片《热血高校3》，饰演铃兰之王强罗彻，该片从前两部的主角泷谷源治从铃兰毕业1个月后开始 。同年，还出演改编自真锅昌平漫画的动作剧《暗金丑岛君2》 。2015年1月，与堀北真希合作主演医疗剧《纯白》，饰演外科医生仲野孝太郎 。3月，参演以有独特地方特色和传统色彩的石川县能登为舞台的励志剧《小希》，饰演大悟的儿子的池畑大辅 。9月，柳乐优弥与濑户康史、冈山天音联手主演根据漫画家杉浦日向子同名漫画改编的动作片《合葬》，饰演与悌二郎的妹妹解除婚约的极，该片正式入围第39届蒙特利尔国际电影节主竞赛单元 。同年，参演改编自加藤成亮的同名小说的青春片《粉与灰》 。此外，还出演由真利子哲也执导的以爱媛县松山市为舞台的青春片《毁灭宝贝》，饰演被情绪操控，只管打架的主人公泰良 。2016年，NTV春季日十档期的新剧《我是宽松世代怎么了》 。参演5月14日上映的漫改电影《HK 变态假面》续篇 。2017年，参演《银魂》真人电影版 。出演柴崎幸主演的电视剧《女城主直虎》将播出 。