2007年，林允儿首次演出戏剧的出道处女作，在MBC连续剧《9局下2出局》中客串角色辛珠英；8月3日，随组合少女时代发行单曲专辑《再次重逢的世界》； 11月1日，随组合少女时代正式发行第一张同名专辑《少女时代》。 2008年，林允儿在KBS长篇电视剧《你是我的命运》中担任剧中的女主角张晨曦，这是林允儿首次担任女主角的电视剧，该剧首集收视就达到23.4%，大结局以40.3%的全国收视率稳居榜首，连续14周蝉联全国收视冠军， 她也凭借该剧在第45届韩国百想艺术大赏上拿下最佳新人奖和人气女演员两个奖项， 该剧还于2011年初被中国大陆安徽卫视引进播出。 2009年，随组合少女时代推出首张迷你专辑《Gee》 ；同年，与权相佑出演MBC电视剧《乞丐变王子》，她在剧中饰演女一号徐宥珍，蝉联百想艺术大赏人气女演员奖。 2010年，随组合发行第二张专辑《Oh!》，获第25 届”金唱片大赏--唱片大赏”，成为韩国史上第一个唱片大赏和音源大赏都获得过的歌手，也是史上第一个获得过唱片大赏的女歌手； 同年，林允儿在SBS综艺节目《家族诞生2》中担任固定主持人。2011年，随组合发行首张日文专辑《Girls Generation》，并于12年6月获得日本唱片工业协会百万专辑正式认证。 少女时代也因此成为史上第一个在日本获得专辑双白金认证的韩国女子组合。2012年，随组合受邀首登美国脱口秀节目《大卫深夜秀》，宣告正式进军美国市场， 发行三辑《The Boys》；2月，允儿和tiffany、徐贤亮相2012秋冬伦敦时装周博柏利-珀松(BurberryProrsum)秀场； 同年，出演由《蓝色生死恋》四部曲的导演尹锡湖执导的KBS电视剧《爱情雨》， 担任剧中的女主角金允熙及郑荷娜，与张根硕分别叙述两段爱情故事 。2013年，随组合发行第四张专辑《I Got A Boy》。美国时代周刊将少女时代主打歌《I Got a Boy》选为“2013年度歌曲TOP10”第五名，少女时代作为唯一当选的亚洲歌手； 年底，林允儿与李凡秀、尹时允合作KBS电视剧《总理和我》，担任剧中的女主角南多贞。 2014年，随组合发行迷你专辑《Mr.Mr.》； 6月，林允儿受邀出席在迪拜举行的Chanel香奈儿2015早春发布会； 12月9日，少女时代圆梦在东京巨蛋举行“少女时代 The Best Live”演唱会，吸引5万多名粉丝，凝聚成一片粉色海洋。 2015年，允儿首次出演中国古装电视剧《武神赵子龙》，与林更新合作。在剧中饰演“夏侯轻衣”一角； 11月19日，林允儿开通新浪微博； 2016年3月11日，公开首张个人单曲《德寿宫石墙路的春天》。 9月23日，出演《The K2》，与池昌旭合作，在剧中饰演“高安娜” 。