2005年，布鲁诺·马尔斯与Steve Lindsey和Cameron Strang达成了一份音乐出版合同 。2006年，劳伦斯将布鲁诺·马尔斯推荐给他日后的经纪人艾伦·贝-舒克。但直到三年后才得以如愿以偿，因为大西洋唱片觉得马尔斯成为艺人还需要磨练 。2009年，布鲁诺·马尔斯、劳伦斯和阿里·莱文共同创作歌曲，成立了创作团队The Smeezingtons。布鲁诺·马尔斯先后为歌手Alexandra Burke、Travie McCoy等创作歌曲。 同年，合作创作了Sugababes的热门单曲《Get Sexy》，并为专辑《Sweet7》献声。布鲁诺·马尔斯作为歌手的首次音乐出演是在远东韵律的第二张专辑《Animal》中的《3D》一曲。8月，布鲁诺·马尔斯与B.o.B合作《Nothin' on You》，首周登上公告牌二百强专辑榜头名 。2010年，布鲁诺·马尔斯发行了《It's Better If You Don't Understand》的迷你专辑。该专辑达到公告牌二百强专辑榜的第99位。8月，布鲁诺·马尔斯和Cee-Lo Green共同创作出的热门单曲《Fuck You》。10月4日，布鲁诺·马尔斯发布首张专辑《Doo-Wops & Hooligans》，先发单曲《Just the Way You Are》于7月19日发布，首周登顶公告牌百强单曲榜 。9月28日，第二支单曲《Grenade》发布，收获了包括美国单曲榜、英国单曲榜在内的全球16国榜单冠军 。 《Doo-Wops & Hooligans》在美国凭借首周5.5万的销量登上公告牌两百强专辑榜的第三名，截至2014年2月15日，专辑全球销量已超过633万 。10月18日，布鲁诺·马尔斯和Travie McCoy一起在欧洲巡演。2011年2月13日，布鲁诺·马尔斯拿下第53届格莱美最佳流行男歌手奖，这是他的首座格莱美奖。除此之外，他还获得了六项提名。同年，马尔斯和Janelle Monáe一起巡演。9月16日，由马尔斯承担副歌演唱的Bad Meets Evil的单曲《Lighters》发行。9月22日，布鲁诺·马尔斯新歌《It Will Rain》作为首单收录在11月8日发行的《暮光之城：破晓（上）》的电影原声带中 ，这首单曲9月27日发行，最高达到公告牌百强单曲榜第三名。10月31日，布鲁诺·马尔斯获得了第54届格莱美奖的六项提名 。2012年，布鲁诺·马尔斯宣布与BMG Chrysalis公司签署了一份全球出版协议。10月1日，布鲁诺·马尔斯发布了专辑《Locked Out of Heaven》，专辑曲目《Young Girls》、《Moonshine》、《When I Was Your Man》作为宣传单曲发布。12月7日，马尔斯的个人第二张录音室专辑《》上架iTunes，在美国，这张专辑以首周19.2万的销量登上公告牌两百强专辑榜第二位，成为2012年英国卖得最快的独唱艺人专辑。十一周后，专辑以9.5万的销量登顶美国公告牌两百强专辑榜，截至2014年7月12日，全球累计销量超过600万张。专辑首单《Locked Out of Heaven》拿下美加两国单曲榜冠军单曲外，在全球多个国家也跻身榜单前十。《When I Was Your Man》之前仅作为专辑宣传单曲就登上美国公告牌百强单曲榜，成为专辑二单后拿下了包括美国在内的全球十九国榜单前十 。2013年，布鲁诺·马尔斯以制作人和词曲作者的身份，凭借《Young, Wild & Free》获得第55届格莱美最佳说唱歌曲奖提名。专辑三单《Treasure》首周在美国公告牌百强单曲榜挤入前五。5月24日，布鲁诺·马尔斯为Major Lazer专辑《Free the Universe》四单《Bubble Butt》献声。9月25日，马尔斯宣布将于2013年12月和2014年8月在拉斯维加斯大都会酒店进行总计共8场的演出 。　　2014年，布鲁诺·马尔斯凭借专辑《Unorthodox Jukebox》获得第56届格莱美最佳流行专辑奖 ，除此之外，他还获得了三项提名。同年，布鲁诺·马尔斯在第48届超级碗中场秀领衔表演，这场超级碗中场秀吸引了全美1.153亿电视观众观看，打破麦当娜创造的1.14亿全美电视观众观看的纪录 。4月11日，布鲁诺·马尔斯为《里约大冒险2》中的小蓝金刚鹦鹉罗伯特配音 。2016年2月，凭借和Mark Ronson合作的《Uptown Funk》在第58届格莱美音乐奖获得年度制作奖和最佳流行组合/合作奖 。