2006年，李彩麟赴韩国YG娱乐公司面试受到提拔，成为旗下练习生。2009年3月，李彩麟与YG娱乐公司旗下练习生朴春、朴山多拉与孔敏智组成2NE1组合，与同公司旗下组合BigBang共同演唱的歌曲《LOLLIPOP》MV于3月31日公开 ；5月6日，李彩麟以演唱组合2NE1正式出道，出道歌曲为《Fire》 ；7月1日，2NE1发行首张迷你专辑主打歌《I Don’t Care》 ，连续五周在韩国节目《音乐银行》第一，连续三周《人气歌谣》第一 ；9月7日，2NE1成员朴山多拉发行首张个人单曲《Kiss》，李彩麟在该歌曲中担任说唱部分 ，歌曲在韩国各大音乐排行榜排行第一 。 2010年9月，发行专辑《To Anyone》；9月18日，用4D影像制作的三首主打歌MV首次公开；9月24日下午现场直播的KBS2TV《音乐银行》节目中以专辑三首主打歌之一的《Go Away》获得了该节目第一名，加上上周《Can't Nobody》和《鼓掌》分获《音乐银行》和《M！倒计时》节目第一名，2NE1创下了同一张专辑三首主打歌全部获得音乐节目第一名的成绩 。2011年7月，2NE1推出了先行曲《我最红》与宣传曲《Hate You》 ，7月28日，推出第二张迷你专辑主打曲《Ugly》 ；9月19日，在横滨、神户等日本主要城市举行“2NE1 1st Japan Tour ‘NOLZA in Japan”巡演，9月21日，在日本推出出道专辑 。2012年1月26日，在美国K-POP门户网站举办的“2011 allk-pop award”颁奖礼上，2NE1获得最佳女子组合奖 ；7月5日，她们发行单曲《I Love You》 ，并于7月8日通过韩国SBS TV音乐节目《人气歌谣》复出歌坛，7月28日和29日，在首尔芳荑洞体操竞赛场举办演唱会，随后巡回七个国家十个城市举办《New Evolution》全球巡演 。 2013年5月25日，李彩麟公开了首张个人单曲《坏丫头》的全新概念照 ，5月28日晚上公开单曲《坏丫头》的音源，翌日上午在Mnet、OllehMusic 、NaverMusic、DaumMusic等韩国8大音源网站荣登各排行榜首位，在新加坡的综合单曲顶尖排行榜中登上第一 ；7月8日，2NE1发行歌曲《Falling in Love》 ，7月11日携该歌曲在Mnet电视台《M倒计时》节目回归；8月8日，发行歌曲《DO YOU LOVE ME》的MV ；11月22日，在2013年2014年3月，李彩麟与演唱组合Bigbang成员权志龙和美国音乐家Skrillex进行音乐《Dirty Vibe》的合作 。