2010年，提奥·詹姆斯出演了自己第一部大荧幕电影《遭遇陌生人》，在这部由娜奥米·沃茨和安东尼·霍普金斯主演的电影中饰演Ray 。同年在连续剧《唐顿庄园》中第一季第三集中客串了一位风流成性的土耳其大使Kemal Pamuk 。2011年，他主演了英国连续剧《鬼影喧嚣》，在剧中饰演女主角Charlotte Salt的表弟Jed Harper 。 2012年，他在凯特·贝金赛尔主演的电影《黑夜传说4》中饰演吸血鬼头领的儿子 。2013年，他在CBS电视网警匪剧《警界金童》中饰演男主角，剧中的他原是一位纽约街头巡警，却以不可思议地攀升势头进入了纽约市警局，成为了最年轻的警务处处长。这个剧的主角原定是瑞恩·菲利普，不过其后他顶替出演 。2014年，他在改编自维罗妮卡·罗斯创作的三部曲小说的第一本的《分歧者》中饰演男主角Four，讲述了一个发生在反乌托邦背景下的故事，他和剧中的女主角谢琳·伍德蕾上演对手戏 。这一年，他还提名青少年好莱坞奖最受欢迎的男演员奖 。2016年6月，网曝提奥·詹姆斯确认为新一任007的扮演者。